La synthèse du nitrure de silicium a été signalée pour la première fois en 1857 par Henri Edouard Saint-Clair Deville et Friedrich Wöhler. Dans leur synthèse, un creuset au silicium a été placé dans un creuset rempli de carbone et chauffé pour réduire la pénétration d'oxygène. Ils ont signalé un produit qu'ils ont appelé le nitrure de silicium, mais n'ont pas pu déterminer sa composition chimique.
En 1879, Paul Schützenberger a obtenu le produit en chauffant le silicium mélangé à un matériau de doublure (une pâte qui peut être utilisée comme une doublure creuse obtenue en mélangeant du charbon de bois, des briquettes de charbon ou du coke avec de l'argile) dans un haut fourneau et l'a signalé comme un composé avec Si3N4. En 1910, Ludwig Weiss et Theodor Engelhardt ont produit Si3N4 en chauffant le silicium élémentaire dans de l'azote pur. En 1925, Friedrich et Sittig ont synthétisé le nitrure de silicium en chauffant le dioxyde de silicium et le carbone dans une atmosphère d'azote à 1250-1300 en utilisant la réduction thermique du carbone.
